Calouste Gulbenkian não foi um mero coleccionador de objectos artísticos. O seu amor pela Arte era complementado por uma necessidade de conhecimento, que foi sendo acumulado ao longo da vida. Uma das disciplinas a que mais se dedicou foi à Pintura. A imensa diversidade de linguagens estilísticas, de movimentos e escolas, de técnicas e materiais presentes ao longo da história da Pintura ocidental levaram-no, numa constante busca do saber, a reunir um conjunto significativo de documentação na sua biblioteca particular. Esta é, talvez, a secção temática com maior expressão em termos quantitativos. Integram-na obras que na época se constituíram como títulos de referência, como La vie artistique, da autoria do escritor e crítico de arte francês Gustave Geoffroy, que nos seus 8 volumes (editados entre 1892 e 1903) realiza uma espécie de crónica dos acontecimentos culturais e artísticos, em França, na viragem do século XIX.
Existe igualmente um conjunto significativo de monografias que analisam a produção pictórica dos mestres que Calouste Gulbenkian mais apreciava e que, nalguns casos, acabou por conseguir ver representados na sua colecção de arte. Obras como A history of painting in Italy : Umbria, Florence and Siena, from the second to the sixteenth century, cujo capítulo sobre as pinturas da Basílica de Assis contém diversas anotações manuscritas; Le livre des peintres : vie des peintres flamands, hollandais et allemands, obra em dois extensos tomos, cujo segundo evidencia as numerosas marcas manuscritas de uma leitura atenta e conhecedora; Histoire d’Édouard Manet et de son oeuvre, editada em 1902; Les deux Lippi, obra dedicada a Fra Filippo e a seu filho e discípulo Filippino, onde são visíveis diversas marcas que atestam a leitura atenta de Calouste Gulbenkian; Eugène Boudin: sa vie et son oeuvre, de 1900; Rembrandt : a study of his life and work, ou ainda Léonard de Vinci: l’artiste, le penseur, le savant, da autoria de Eugène Müntz, conservador das colecções da École des Beaux-Arts. Esta última obra tem a particularidade de apresentar marcas de leitura apenas no capítulo sobre o quadro a “Virgem dos Rochedos”.
A curiosidade e o desejo de aprofundar os seus conhecimentos na área da Pintura levou Calouste Gulbenkian a alargar o seu campo de investigação e a reunir outro tipo de informação relacionada, por exemplo, com técnicas e materiais utilizados pelos artistas, problemas de conservação e restauro das obras de arte e com a atribuição de autoria. Nestes âmbitos, encontram-se títulos como La peinture: les divers procédés: les maladies des couleurs: les faux tableaux; Guide théorique et pratique de l’amateur de tableaux: études sur les imitateurs et les copistes des maîtres de toutes les écoles, obra composta por 3 volumes e editada em 1865, Fakes: a handbook for collectors and students, The pigments and mediums of the old masters, with a special chapter on the microphotographic study of brushwork; L’examen chimique des tableaux, de 1931; Manuel de la conservation et de la restauration des peintures. Existem ainda estudos de autores que abordam a Pintura do ponto de vista estético, como Ruskin on pictures: a collection of criticisms, da autoria de John Ruskin - um dos autores mais influentes do pensamento estético do final do século XIX -, cujo primeiro volume aborda a obra de inglês Joseph M. William Turner, pintor presente na colecção Gulbenkian.
Alguns destes títulos foram ofertas de familiares e amigos que sabiam do profundo interesse de Calouste Gulbenkian pela Pintura. É o caso, por exemplo, da obra Meesterwerken uit de Verzameling D.G. van Beuningen, oferecida pela sua filha Rita no Natal de 1952. A existência de outras obras, como Contemporary american painting, que abordam formas e estilos aparentemente desinteressantes para Calouste Gulbenkian, suscitam questões diversas sobre a sua eventual curiosidade e desejo constante de informação e conhecimento.